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A primeira expedição de Fawcett na América do Sul ocorreu em 1906 quando ele viajou ao Brasil para mapear a Amazônia em um trabalho organizado pela Royal Geographical Society, atravessando a selva e chegando em La Paz, na Bolívia em junho desse mesmo ano.
Fawcett realizou sete expedições entre 1906 e 1924. Ele tinha a habilidade de conquistar os povos que habitavam os locais explorados dando-lhes presentes. Ele retornou a Inglaterra para servir ao exército britânico durante a Primeira Guerra Mundial, mas logo após o fim da guerra retornou ao Brasil para estudar a fauna e arqueologia local.
Em 1925 convidou seu filho mais velho, Jack Fawcett, para acompanhá-lo em uma missão em busca de uma cidade perdida, a qual ele tinha chamado de "Z".

Após tomar conhecimentos de lendas antigas e estudar registros históricos, Fawcett estava convencido que essa cidade realmente existia e se situava em algum lugar do estado do Mato Grosso, mais precisamente na Serra do Roncador. Curiosamente antes de partir ele deixou uma nota dizendo que, caso não retornasse, nenhuma expedição deveria ser organizada para resgatá-lo. O seu último registro se deu em 29 de maio de 1925, quando Fawcett telegrafou uma mensagem a sua esposa dizendo que estava prestes a entrar em um território inexplorado acompanhado somente de seu filho e um amigo de Jack, chamado Raleigh Rimmell. Eles então partiram para atravessar a região do Alto Xingú, e nunca mais voltaram.

Muitos presumiram que eles foram mortos pelos índios selvagens locais. Porém não se sabe o que aconteceu. Os índios Kalapalos foram os últimos a relatar terem visto o trio. Não se sabe se foram realmente assassinados, se sucumbiram a alguma doença ou se foram atacados por algum animal selvagem.